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于吉红院士，最新顶刊！

发表时间：2024-08-27

作者：易智学术

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结晶分子筛已被证明是限制亚纳米金属催化剂以促进丙烷脱氢（PDH）反应的优异载体。然而，在催化过程中，引入的金属物种可能遭受严重的烧结和稳定性限制，尤其是在使用工业浸渍方法进行金属掺杂时。

基于此，2024年8月21日，吉林大学于吉红院士在国际顶级化学期刊Journal of the American Chemical Society发表题为《Silanol-Stabilized Atomically Dispersed Ptδ+-Ox-Sn Active Sites in Protozeolite for Propane Dehydrogenation》的研究论文。

图源：JACS

这项研究中，作者开发了一种基于无定形原分子筛（PZ）的新型载体，利用其可调节的硅烷醇化学性质和沸石微孔特性，通过简单、经济的共浸渍工艺来稳定原子分散的PtSn催化剂。

X射线吸收光谱、X射线光电子能谱、CO气氛下原位漫反射红外傅里叶变换光谱以及密度泛函理论（DFT）计算证实了PtSn/PZ中高度分散的活性Ptδ+-Ox-Sn物种的形成。

PtSn/PZ催化剂表现出45.4%的高丙烷转化率和99%的高丙烯选择性（WHSV= 3.6 h-1, 550 °C），在108 h-1的高WHSV下具有565 molC3H6 gPt-1·h-1 bar-1的高表观速率系数，在通过原位合成和浸渍方法制备的最先进的Pt基催化剂中表现出顶级性能。

硅烷醇密度决定了PtSn物种的化学状态，随着载体硅烷醇密度的降低，显示出从原子分散的Ptδ+-Ox-Sn位点到PtSn合金的变化。

这项工作提供了一种使用富含硅烷醇的无定形原分子筛作为载体的通用策略，可用于通过简单的浸渍方法稳定各种金属催化剂，并且还提供了一种通过硅烷醇工程方法精细调整金属物种化学状态的有效方法。

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