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未名湖散步引出一篇《Nature》论文,北大博导终结长达170多年争论

发表时间:2024-07-17

作者:易智学术

浏览次数:2253

在北京大学,未名湖已成必打卡景点,有人欣赏湖畔的杨柳依依,有人在满湖弥漫的静谧光芒中感受时光流转……但“80后”博导江颖则与众不同,他通过观察湖面,思考出一个科学问题。

江颖

冬日的一次散步,江颖发现湖面上有很多像波纹一样的涟漪,原以为没有结冰,但当用手一摸时发现表面已是固态,就连那些褶皱都是硬的。亦冰亦水的奇特现象,让江颖倍感新奇,他赶紧拍了照片发朋友圈,配文是“湖面上是水还是冰?”


很快,许多人在下面留言讨论起来,其中好几位老师都认为冰表面很值得研究。江颖回复说:“好主意,设计个实验试试!”


一个新课题就这样诞生了!


江颖带着学生开始探究冰表面到底长啥样。6年时间,他不仅自主研发出中国第一台光耦合qPlus型扫描探针显微镜,还从原子尺度上揭开了有关冰的一系列未解之谜,给出了冰表面预融化这一长达170多年的争议问题的答案。无论是研究的创新性,还是文章的完整度,都赢得审稿人一致的高度赞赏,于日前发表在Nature杂志上。

江颖

冰表面与许多物理和化学性质密切相关,如融化、冻结、摩擦、气体吸收和大气反应。尽管进行了大量的实验和理论研究,但由于脆弱的氢键网络和复杂的预融过程,冰界面的确切原子结构仍然难以捉摸。

2024年5月22日,北京大学江颖、徐莉梅、王恩哥及田野共同通讯在Nature 在线发表题为“Imaging surface structure and premelting of ice Ih with atomic resolution”的研究论文,该研究利用基于qPlus的冷冻原子力显微镜和一个一氧化碳功能化的尖端,实现了六方水冰(冰Ih)的基本(0001)表面结构的原子分辨率成像。总之,该研究发现冰表面在零下153摄氏度就会开始融化,并结合理论计算揭示了该过程的微观机制,结束了有关冰表面预融化问题长达170多年的争论。

在传统的观点中,晶体冰表面被简单地认为是一个从体块截断的平面,没有任何重建。然而,众所周知,固体表面上的原子倾向于重新排列以最小化表面能。在冰表面是否存在类似的重构,以及质子的排列顺序如何,仍然是难以捉摸的。此外,冰表面甚至可以在低于整体融化温度的情况下融化,这与长期以来一直存在争议的所谓预融化过程相对应。只有在对最稳定冰表面的微观性质有了清晰认识的基础上,才能进一步探索表面预融的起源和机制。

江颖 本文图片均为受访者提供

用晶体学方法已经很好地测定了不同相的大块冰的结构。相比之下,探测冰表面的要求要高得多,主要依靠表面敏感衍射和光谱技术,如低能电子衍射、氦原子散射、X射线吸收光谱和和频产生光谱。即使有一些迹象表明最外层与体结构不同,由于空间分辨率和空间平均效应较差,这些方法也无法解决冰表面和预熔结构的纳米尺度或原子非均匀性。

虽然高分辨率扫描隧道显微镜(STM)可以用来确定少数层冰膜的形态和结构,但由于其绝缘性质,STM无法接近大块冰。非接触式原子力显微镜(AFM)也被应用于探测真实空间中的冰表面。然而,由于尖端对脆弱的氢(H)键结构的干扰以及难以进入近程力区,在冰面上实现原子分辨率是具有挑战性的。有研究表明,冰面上悬空的氢键可能被短程重建,但冰面上氢键网络的详细拓扑结构尚未确定

六方冰(0001)表面Ih-和Ic -层畴的边界结构(图源自Nature)
该研究发现晶体冰-Ih表面由混合Ih和立方(Ic)堆叠纳米畴组成。密度泛函理论表明,通过减小悬空氢氧根键之间的静电斥力,这种重构表面在理想冰面上保持稳定。此外,随着温度的升高(高于120开尔文),冰表面逐渐变得无序,这表明预融化过程的开始。表面预熔发生在Ih和Ic畴之间的缺陷边界处,可以通过形成平面局部结构来促进表面预熔。这些结果结束了长期以来关于冰表面结构的争论,并揭示了冰预融的分子起源,这可能导致对冰物理和化学理解的范式转变。

北京大学物理学院量子材料科学中心2018级博士研究生洪嘉妮(现为北京大学物理学院博士后,入选中国博士后创新人才支持计划)、2016级博士研究生田野(现为北京大学物理学院特聘研究员)、2020级博士研究生梁天成和2020级博士研究生刘心萌为文章的共同第一作者,江颖、徐莉梅、田野和王恩哥为文章的共同通讯作者。其中洪嘉妮、田野、刘心萌、江颖主要贡献为扫描探针实验,梁天成、潘鼎、徐莉梅、王恩哥主要贡献为第一性原理计算和模拟。上述工作得到了国家自然科学基金委、科学技术部、教育部、北京市科学技术委员会、北京市发展和改革委员会和新基石科学基金会的经费支持。

在江颖的履历上,已经收获Science、Nature等论文数篇,但他并不要求每个学生毕业前一定要有好文章,重要的是掌握实验技能,能够独立思考,将来独当一面。


科研之所以让很多人望而却步,就在于付出再多,也不一定有预期的结果。就像航行的船只,在白雾弥漫的大海上摸索前行,却不知道终点在何处。因此,江颖希望每位选择科研这条路的学生对科研都是发自内心的热爱,“只有热爱你所从事的科研方向和领域,才能耐得住出成果前很长一段时间的寂寞”。


原文链接:https://www.nature.com/articles/s41586-024-07427-8


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